近日，yl6809永利官网姜艳霞教授、廖洪钢教授、孙世刚院士课题组在质子交换膜燃料电池阴极非贵金属氧还原催化剂研究中取得新进展，相关研究成果以“An in situ exploration of how Fe/N/C oxygen reduction catalysts evolve during synthesis under pyrolytic conditions”为题发表于《自然·通讯》（Nature Communications, DOI: 10.10398/s41467-02450629-x）。
随着全球对清洁能源技术的追求，质子交换膜燃料电池（PEMFCs）因其高能量密度和环境友好性而备受关注。然而，传统的铂基催化剂因高昂的成本和资源稀缺性限制了其商业化应用。Fe/N/C催化剂作为一种非铂催化剂，因其出色的氧还原反应（ORR）性能而成为研究热点。然而，对于催化剂的合成过程，特别是在热解条件下前驱体向Fe和N掺杂的碳催化剂的结构转变，目前了解甚少。
本研究通过一系列原位表征技术，全面解析了Fe/N/C催化剂在热激活过程中的复杂结构演变，直接观察了铁氧化物（FeOx）纳米粒子的完整转变过程，包括膨胀、分解、扩散和迁移。研究发现，FeOx纳米颗粒的初步形成及其在碳基体中的内部迁移在FeOx完全还原后停止。随后，纳米颗粒的迁移和分解导致碳层重构。实验和理论分析揭示了FeOx的尺寸依赖行为，小于7 nm的纳米颗粒容易释放Fe原子以形成Fe-N4活性位点，而大于10 nm的纳米颗粒则倾向于聚合并阻碍Fe-N4位点的形成。本工作通过运用多种原位诊断技术，首次在可视化层面呈现了Fe/N/C材料的热解过程，探索了Fe物种的演化并追踪Fe-N4位点的形成过程，为理性设计催化剂提供了理论指导。
该研究工作在yl6809永利官网姜艳霞教授﹑廖洪钢教授和孙世刚教授共同指导下完成，2021级博士生殷述虎（已毕业）为第一作者，硕士生衣洪远﹑刘梦丽博士、杨双莉博士等在材料的表征和分析上给予了重要帮助，重庆大学yl6809永利官网杨健副教授在理论计算上提供了重要指导。研究工作得到国家重点研发计划（2023YFA1507202）和国家自然科学基金项目（22288102、22172134）等，以及固体表面物理化学国家重点实验室的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-50629-x
