自芬顿系统促进接触电催化中活性氧物种的生成

近日，yl6809永利官网田中群院士团队范凤茹教授课题组在接触电催化染料降解和贵金属回收方面取得了重要进展。通过引入Fe^III激活的自芬顿系统，显著提升了接触电催化体系中活性氧物种的生成效率。相关成果以“Boosting Reactive Oxygen Species Generation via Contact-Electro-Catalysis with Fe^III-Initiated Self-cycled Fenton System”为题，发表于《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed. DOI:10.1002/anie.202413246）。

范凤茹教授课题组近期聚焦于新型带电界面催化的研究（接触电催化: Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202300604, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202403114; 带电微液滴催化: J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 2227; 异质界面催化: J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 12717., J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 15320.）。接触电催化（CEC）是一种通过商业介电材料与水在接触-分离循环过程中触发界面电子转移并产生活性氧物种（ROS）的新兴技术。然而，商业介电材料的固有疏水性限制了有效反应位点的数量，且生成的ROS易于自我结合形成过氧化氢（H₂O₂），导致传统CEC系统中的反应效率不佳。

在本研究中，课题组通过将介电材料聚四氟乙烯（PTFE）负载在ZSM-5分子筛上，实现了接触电催化剂的精准构筑，使催化剂在水中能均匀分散。结合Fe^III-自循环芬顿系统（SF-CEC），通过氧气活化与Fe^III-活化的H₂O₂的协同作用，大幅提升了ROS的生成效率。在该系统中，ROS与质子化偶氮染料的协同效应使染料降解率在10分钟内达到近99%，降解速度相比传统CEC系统提高了六倍，创下了迄今为止超声诱导甲基橙染料降解的最快纪录。此外，该系统在无需额外氧化剂的情况下，能够在室温下稳定溶解弱酸溶液中的贵金属，实现了2小时内80%的金溶解率，比类似的CEC系统快了2.5倍。这项研究不仅挑战了CEC在酸性条件下应用不利的认知，还为染料降解和贵金属回收领域提供了新的思路。

该工作在yl6809永利官网范凤茹教授的指导下完成。yl6809永利官网2023级博士生李伟新、2023级硕士生涂家洛和山东大学孙吉凯博士为论文共同第一作者。该工作得到国家自然科学基金（22222305、22021001）、厦门大学校长基金（20720220013）和固体表面物理化学国家重点实验室的支持。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202413246