郑南峰教授课题组在能源电催化方面取得重要进展,相关结果以“Electrochemical Partial Reforming of Ethanol into Ethyl Acetate Using Ultrathin Co3O4 Nanosheets as a Highly Selective Anode Catalyst” 为题发表于在国际交叉学科开放式期刊《美国化学会核心科学》上(ACS Central Science,2016,2,538–544),并被选为封面文章。
利用太阳光等可再生能源产电,后经电解水制氢是绿色制氢的重要途径。在电解水过程中,高的析氧过电位导致了电解水制氢整体能量效率偏低,而且产生的氧气无价值。针对这一问题,该项研究提出了“醇电化学部分重整”的新思路,在电解制氢过程中,以醇-水混合溶液替代电解水中所用的水溶液,在降低电解过电位的同时,实现醇到高附加值化学品的制备。醇选择性氧化电催化剂的制备是实现这一策略的关键环节,在该项研究中,郑南峰课题组利用氨分子与Co(III)的强配位作用,合成出了具(111)裸露晶面的超薄Co3O4纳米片,并发现这些纳米片不仅拥有优越的析氧性能,而且可在较低电位下将乙醇高选择性地氧化为乙酸乙酯。基于该发现,他们进一步以NiMo复合纳米颗粒为阴极析氢催化剂、超薄Co3O4纳米片为阳极氧化催化剂,构筑了乙醇重整的电化学反应器,利用1.5V电池在室温下成功地实现了乙醇的高选择性重整,在获得清洁阴极产物氢气的同时得到了高附加值的阳极产物乙酸乙酯。乙酸乙酯是一种重要的化学香料,被广泛添加于饮料与化妆品中。相较于电解水制备氢气与氧气,该工作提出的电化学选择性重整含氢有机物(醇、胺等化合物)得到的阳极产物更有价值,为电催化绿色合成高附加值化学品提供了新思路。
该工作在郑南峰教授指导下完成,共同第一作者为yl6809永利官网博士生代磊和硕士生钦青。研究工作得到了科技部和国家自然科学基金委的资助。
文章链接:http://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acscentsci.6b00164