孙世刚教授课题组在小尺寸高指数晶面纳米粒子控制合成方面取得新的重要进展,相关结果以“Electrochemically Seed-Mediated Synthesis of Sub-10 nm Tetrahexahedral Pt Nanocrystals Supported on Graphene with Improved Catalytic Performance”为题,发表于J. Am. Chem. Soc.(2016, DOI: 10.1021/jacs.5b13473)。
具有高密度低配位数台阶位原子的高指数晶面纳米粒子具有很高的催化活性,一直是纳米粒子形貌控制合成的热点。近年来,采用电化学方法和湿化学法虽然已经制备出一系列高指数晶面结构Pt、Pd和Au纳米晶,但粒径都较大。众所周知,催化反应大都在催化剂的表面进行,尺寸较大势必降低催化剂的利用率,极大地阻碍了高指数晶面纳米催化剂的实际应用。因此合成小尺寸(<10nm )的具有高质量活性的高指数晶面纳米粒子一直是一个挑战和急需解决的难题。
孙世刚教授课题组在前期发明的电化学形状控制合成方法的基础上,进一步以石墨烯为载体、3nm的Pt纳米粒子为种子,运用电化学方波电位首次成功制备出粒径小于10nm的Pt二十四面体纳米催化剂,并利用高分辨球差透射电镜进行对表面结构进行了细致表征。发现高指数晶面纳米粒子的形成包含周期性刻蚀与生长过程。通过ICP-MS和电化学测试,所制备的粒径小于10 nm的Pt二十四面体纳米催化剂的质量活性和稳定性都优于商业Pt/C (JM)催化剂。更重要的是,研究还显示所发展的方法可将商业Pt/C (JM)催化剂粒子转化为高指数晶面纳米粒子,不但使其催化活性显著提高,而且稳定性也有明显增强,这为进一步提升商业催化剂的性能提供了一种新的有效途径。
该项研究是在孙世刚教授与田娜副教授的共同指导下完成的,实验部分主要由博士生刘硕完成,周志有教授在数据分析和处理方面给予了很大的帮助,球差高分辨透射电镜测试由清华大学国家电镜中心的完成。
该研究得到科技部973计划(批准号:2012CB215500),国家自然科学基金(批准号:21222310, 21573183,21361140374和21321062)的资助。
论文链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.5b13473