近日，yl6809永利官网李剑锋教授课题组在单分子化学反应研究方面取得进展，相关研究成果以“Real-time detection of single-molecule reaction by plasmon-enhanced spectroscopy” 发表于Science Advances（Sci. Adv. 2020; 6 : eaba6012）。
单分子检测是化学分析的终极目标之一。原位监测、表征单个分子的反应中间产物和途径，对确认化学反应机理和过程具有重要的意义。作为目前能够实现单分子检测的光谱技术之一的单分子荧光光谱技术，因其对实现超分辨荧光成像的突出贡献而获得2014年诺贝尔化学奖。然而，单个分子所发射出的光子数极其有限，若经过光谱仪分光系统单个检测像元的信号将会急剧衰减，难以获得具有频谱分辨的信息。虽然单分子表面增强拉曼技术能够获得单个分子指纹光谱特征，迄今尚未见对单个分子的化学反应过程表征的报道。
李剑锋教授课题组利用自创的壳层隔绝纳米粒子-等离激元基底，获得了万级的荧光增强因子和百万级的拉曼增强因子，在毫秒时间尺度下，实时获得可以相互关联的荧光发射光谱和拉曼振动信息，成功获得了单个异硫氰酸罗丹明B分子受光照射后，碳碳键断裂，脱去羧基苯基团，生成派洛宁B分子这一系列反应的原位光谱信息。同时，通过数值计算，发现该等离激元纳米腔中，可以在保持量子产率大于0.6的同时，获得~1200倍的Purcell因子。该等离激元结构从单分子水平，为研究光-物质相互作用以及化学反应提供了一种新颖、高效的监测技术。
该研究工作在李剑锋教授的指导下，由yl6809永利官网李超禹（已毕业博士），复旦大学段赛研究员，yl6809永利官网易骏（已毕业博士）、王琛（已毕业硕士）、Petar M. Radjenovic（博士后）合作完成，该工作得到了国家自然科学基金（21775127、21522508、21521004、21427813、21533006）和中央高校基本科研业务费（20720190044）等项目资助。
论文链接：https://advances.sciencemag.org/content/6/24/eaba6012
