yl6809永利官网李剑锋教授课题组采用原位电化学表面增强拉曼光谱(SERS)技术研究了碱性条件下氢氧化反应(HOR)过程。相关结果以“Spectroscopic Verification of Adsorbed Hydroxyl Intermediate in the Bifunctional Mechanism of Hydrogen Oxidation Reaction”为题发表于《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., DOI: 10.1002/anie.202015571)。
氢燃料电池可以直接将氢气的化学能转化为电能,是理想的利用氢能的手段。HOR是氢燃料电池的阳极反应,碱性中HOR的速率通常比酸性中低1~2个数量级,阐明碱性条件下HOR的机理对于理解和提高碱性氢燃料电池的效率至关重要。由于缺乏HOR中间物种的相关信息,碱性HOR的机理一直存在很大争议。
在该工作中,课题组合成了PtNi包金和纯Pt包金纳米催化剂。再利用原位电化学SERS和密度泛函理论(DFT)计算方法分别研究了PtNi合金和纯Pt表面的HOR过程。获得了HOR过程中,亲氧金属表面吸附的羟基(OHad)中间物种的直接光谱证据,并揭示了OHad在提高HOR性能的重要作用。
该工作主要由yl6809永利官网研究生王耀辉、王小婷、泽花姐共同完成,理论计算部分由张霞光博士完成,博后Petar Radjenovic、张月姣、董金超等参与了论文的研究工作和讨论。该研究工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划等的资助和支持。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202015571